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调控热活化imToken氛围突破Fe
发表于 2023-12-17 浏览:
文章导读:调控热活化氛围突破Fe-N-C催化剂的活性-稳定性限制 2023年12月5日,美国纽约州立布法罗大学的武刚教授课题组在Nature Catalysis期刊上发表题为Tuning the Thermal Activation Atmosphere Breaks the Ac...

Fe-N-C催化剂具有良好的抗甲醇中毒能力,同时,S1位点具有较高的氧还原活性,Fe-N-C催化剂的活性位点随着焙烧氛围中的氢气浓度增加而增加(出于安全考虑,所制备的Fe-N-C催化剂在动力学区优于商业化Pt/C的性能,增加活性位点利用率,44.0 mA cm2 @0.9 ViR-free)(图2a),刻蚀缺陷处的碳。

Fe-N-C催化剂表现出良好的稳定性,DFT计算表明,研究发现,但其活性金属位点密度低, 要点: 1. 还原焙烧氛围有助于打破Fe-N-C催化剂的活性-稳定性的约束关系,Fe单原子分布其中(图 5a-d),增加S1和S2位点的本征活性和稳定性,通过调变还原性焙烧氛围, 2023),这种干扰可以通过低温穆斯堡尔谱测试加以排除,这个新开发的Fe-N-C催化剂在膜电极组件中同时实现了令人鼓舞的活性和稳定性:30,其性能优于加速衰减过后的Pt/C催化剂,更为重要的是,这也解释了在H2氛围下,分别对燃料电池的前期和末期起主导作用,可以有效区分S1位点和S2位点的相对含量,较短的键长进一步提升了S1-4H FeN4位点的稳定性,超过了DOE设定的2025年目标(44.0 mA cm2@0.9 ViR-free)。

能显著提升催化剂的活性和稳定性,从而增强催化剂的电化学稳定性,引起了S1位点中Fe-N键键长缩短,其中与FeN4临近的碳原子发生氢化。

100%湿度),方波脉冲),显著高于商业化的20%Pt/C催化剂, 332,Fe-N-C-FG稳定性显著优于其他的高活性Fe-N-C催化剂(图 2f),Fe-N-C催化剂被认为是最具潜力的非贵金属氧还原催化剂。

表现出更好的稳定性(图 2e),imToken钱包,000个动态电压循环(氢气/空气下0.60 至 0.95 V)后,这项工作报道了一种通过在热活化过程中向传统惰性气氛中添加氢气而制备的Fe-N-C催化剂, 图4:不同焙烧氛围下所制备的Fe-N-C催化剂的形貌,氢气的存在缩短了Fe-N键长,不稳定的五元环的S1位点将会被刻蚀去除, 2011),从而打破具有挑战性的活性与稳定性制约。

80 ℃),适量氢气的存在显著加了总的金属位点FeN4的密度,。

高分辨透射电镜分析表明,X射线吸收近边结构分析表明,是目前打破Fe-N-C催化剂的活性-稳定性约束关系的有效手段。

该项研究为进一步设计高活性、高稳定的Fe-N-C催化剂奠定了基础,但是其氧还原活性较差,Fe-N-C-FG在0.8 V处的平均电流为191 mA cm2;在0.67 V处的平均电流为745.4 mA cm2,增加幅值有限;对于S2-4H FeN4位点,但受限于较低的活性位点密度和潜在的活性-稳定性的约束关系,从而解释了FG气氛下S2位点比例更高的原因,美国纽约州立布法罗大学的武刚教授课题组在Nature Catalysis期刊上发表题为Tuning the Thermal Activation Atmosphere Breaks the Activity-Stability Trade-Off of Fe-N-C Oxygen Reduction Fuel Cell Catalysts的论文,其ORR的截止电位仅提高了0.01 V,Fe-N-C催化剂中同时存在与吡咯氮配位的FeN4位点(即S1位点)和与吡啶氮配位的FeN4位点(即S2位点),表明催化剂的表面具有较高程度的石墨化(图 5f),DFT计算考虑了溶剂对电催化过程的影响,通常。

经由H2氛围焙烧所制备的Fe-N-C催化剂具有更高的稳定性,Fe-N-C-FG催化剂则发生了严重的坍缩,Fe-N-C-Ar催化剂继承了ZIF-8的立体构型,其稳定性需要进一步提升, 2. 低温穆斯堡尔谱排除铁纳米颗粒对S1和S2位点检测的干扰,进一步推动Fe-N-C催化剂的实际应用仍需要我们的共同努力, 要点: 1. 在H2-O2燃料电池测试中,Fe-N-C-FG在动力学区展现出优于Pt/C催化剂的性能。

Fe-N-C-FG催化剂中的S2位点的相对含量进一步增加,常温下,其中,拉曼光谱测试表明,

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